Datada de 1744, oriunda do desbravamento das Terras às margens do Rio Araçuaí na região do atual Vale do Jequitinhonha, se desenvolveu primeiramente como arraial de Mercês, seguido por Nossa Senhora das Mercês do Araçuaí, atual Senador Modestino Gonçalves. A cidade guarda construções históricas da época colonial com seus casarões e igrejas como a Matriz Nossa Senhora das Mercês, Capela do Senhor Bom Jesus e Capela Nossa Senhora do Rosário.

Em 1744, Antônio Magalhães de Barros fixou residência na região da atual cidade, convencendo outras pessoas a fazerem o mesmo. Logo ergueram uma capela em homenagem a Nossa Senhora das Mercês. Elevado a freguesia – os historiadores divergem quanto a data, 1843 ou 1873 -, passa a chamar-se Nossa senhora das Mercês. Antes, porém, de receber a denominação atual, a cidade teve outros nomes: Araçuaí, Mercês do Araçuaí, Nossa Senhora das Mercês do Araçuaí, Calabar e Mercês Diamantina. Em 1962, separando-se de Diamantina, é elevada a município através da Lei nº 2764 de 30/12/1962.

A região da Serra do Espinhaço, no Alto Jequitinhonha, foi roteiro de várias expedições.

O ciclo do ouro e do diamante apagou os passos da maioria delas. A expedição de Sebastião Fernandes Tourinho foi a que fez a primeira tentativa de exploração, no decurso do século XVI, aos afluentes e ao Rio Jequitinhonha.

O primeiro registro da descoberta de diamantes na região é de 1714, numa lavra junto à serra da Lapa, entre as Serras de Santo Antônio e São Francisco, no Arraial do Tijuco. Durante muito tempo escondeu-se da Coroa Portuguesa a existência dos diamantes. Por conta disso, a história da região começou a ser contada bem depois, em 1729. No apogeu do ciclo do diamante é que se formaram os povoados, vilarejos, arraiais, distritos e os atuais municípios: Diamantina, Serro, Gouveia, Datas, Presidente Kubitschek, Santo Antônio do Itambé, Couto Magalhães de Minas, São Gonçalo do Rio Preto, Felício dos Santos e Senador Modestino Gonçalves.